近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心肖翀教授（青促會會員）和謝毅教授課題組，通過對寡層過渡金屬硫磷化合物Mn2P2S6的研究發(fā)現(xiàn)，其塊體材料中奈爾溫度附近的反鐵磁轉(zhuǎn)化被壓制，進(jìn)而產(chǎn)生了寄生鐵磁性。通過正電子湮滅技術(shù)和近邊X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)的等分析手段，確認(rèn)其磁性的轉(zhuǎn)化來源于Mn缺陷導(dǎo)致的電子重新分布。該成果以“Parasitic Ferromagnetism in Few-layered Transition-metal Chalcogenophosphate”為題，發(fā)表于Journal of the American Chemical Society (2020, 142, 10849. https://doi.org/10.1021/jacs.0c04101)。 二維磁性半導(dǎo)體的興起，有望為傳統(tǒng)電子器件向自旋電子器件的更新提供橋梁。與傳統(tǒng)的基于電荷的電子器件相比，自旋電子器件可調(diào)控的自旋自由度使其擁有功耗更低、響應(yīng)速度更快等明顯的優(yōu)勢。為了使這些期待化為現(xiàn)實，設(shè)計并合成磁相互作用可調(diào)的二維半導(dǎo)體材料是最關(guān)鍵的前提。盡管二維鐵磁性的存在已經(jīng)在CrI3和Cr2Ge2Te6等幾種范德華材料中被證實，并提出了摻雜和鄰近效應(yīng)等方法來調(diào)節(jié)其磁性性質(zhì)，然而對二維半導(dǎo)體磁性的調(diào)控仍然是十分困難的，其原因是絕大多數(shù)二維半導(dǎo)體是反鐵磁的，對外部電場表現(xiàn)出非常弱的響應(yīng)，同時，缺乏大規(guī)模合成方法也限制了它們的廣泛應(yīng)用。 過渡金屬硫磷化合物M2P2X6（M = 過渡金屬，X = S, Se）因其范德華層間相互作用和本征的反鐵磁性而備受關(guān)注。在其形成的二維體系中同時調(diào)控電荷與自旋自由度，并發(fā)展半導(dǎo)體自旋電子學(xué)已成為了很多研究的重點。本工作將具有本征反鐵磁性的Mn2P2S6單晶塊材進(jìn)行剝離，發(fā)現(xiàn)其磁性行為較塊體材料發(fā)生了顯著變化，塊體材料磁化率測量中奈爾溫度附近的反鐵磁轉(zhuǎn)變被完全抑制，表現(xiàn)出寄生鐵磁行為。正電子湮滅技術(shù)證實了寡層材料中Mn空位的形成，X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)分析得出Mn空位的引入導(dǎo)致部分的Mn 3d電子遷移并在P原子上重新分布，從而降低了Mn離子上的電子密度，并影響了化學(xué)鍵的極化，這正是寡層Mn2P2S6寄生鐵磁性的來源。本工作拓寬了對二維半導(dǎo)體材料的磁性調(diào)控方式，并開辟了一種合理設(shè)計二維半導(dǎo)體磁性的策略與方向，有助于推動自旋電子學(xué)的發(fā)展和應(yīng)用。 此項研究得到了國家自然科學(xué)基金委、科技部、中科院、教育部、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)等機(jī)構(gòu)的大力支持。 
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