近二十年來，有機半導體在有機場效應晶體管（OFETs）、有機光伏（OPV）和有機發(fā)光二極管（OLED）等領域具有非常廣闊的應用前景。然而，n型有機半導體在分子多樣性、載流子遷移率和空氣穩(wěn)定性方面遠遠落后于p型半導體，阻礙了雙極晶體管、p-n結(jié)和有機互補電路的發(fā)展。芳香體系二酰亞胺功能化能顯著提高分子材料的電子親和勢，是構(gòu)建高性能n型有機半導體的重要策略，但大多數(shù)情況下采用冗長且低效的合成路線，包括氰化、水解、脫水、亞胺化等多步反應，很大程度上限制了新型芳香二酰亞胺單元的研制開發(fā)。 近日，中國科學院化學研究所的甄永剛研究員（青促會會員）、董煥麗研究員和天津大學胡文平教授、Jay S. Siegel等人報道了鈀催化一鍋法多米諾羰基化反應，簡便高效地合成了一系列芳香二酰亞胺分子材料。作者選取了四溴取代的心環(huán)烯、芘、苯、對二甲苯衍生物、不同長度的脂肪胺、有無烷基取代的芳香胺等一系列不同底物，驗證了該方法的普適性。研究結(jié)果表明，采用短鏈脂肪胺可獲得較高產(chǎn)率，底物為四氯前驅(qū)體則不發(fā)生反應，當選用位阻較大芳香胺則會得到酰亞胺異構(gòu)體。采用 “一鍋法”合成芳香族二酰亞胺的產(chǎn)率（30%-50%）遠高于傳統(tǒng)多步反應的總產(chǎn)率（2%-5%）。進一步研究發(fā)現(xiàn)，二酰亞胺化不僅能使分子材料的LUMO能級顯著降低，而且還能提供更加有序和緊密的堆積結(jié)構(gòu)，極大地提高了分子材料的電子傳輸性能。該研究結(jié)果為新型芳香族二酰亞胺n型半導體材料的開發(fā)提高了新的思路和方法。 研究成果以“One-Pot Domino Carbonylation Protocol for Aromatic Diimides toward n-Type Organic Semiconductors”為題發(fā)表于近日出版的《Angewandte Chemie International Edition》（Angew. Chem. Int. Ed. 2020, DOI: 10.1002/anie.202003179）上。第一作者是付小龍博士，通訊作者是甄永剛研究員。上述工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委和中科院青促會的資助。 
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