近日，大連化物所近日，我所碳基能源納米材料研究組（DNL2102組）包信和院士、潘秀蓮研究員，焦峰副研究員（第九批會員）團(tuán)隊在合成氣轉(zhuǎn)化OXZEO反應(yīng)活性調(diào)控機(jī)制方面取得新進(jìn)展，揭示了雙功能催化劑金屬氧化物表面配位不飽和金屬位點(diǎn)對一氧化碳/氫氣（CO/H2）的活化轉(zhuǎn)化反應(yīng)活性及路徑的調(diào)控原理。 圍繞OXZEO催化作用機(jī)制，科研人員在于金屬氧化物表面缺陷結(jié)構(gòu)對于CO/H2的活化具有重要作用方面已經(jīng)取得共識，但是關(guān)于缺陷結(jié)構(gòu)種類及其作用原理仍然缺乏認(rèn)識。本工作中，團(tuán)隊通過系統(tǒng)表征研究了具有尖晶石結(jié)構(gòu)的ZnGaOx氧化物表面缺陷種類及含量，并與催化性能進(jìn)行關(guān)聯(lián)分析，發(fā)現(xiàn)表面富含配位不飽和金屬位點(diǎn)、氧空穴的氧化物催化CO/H2，調(diào)變反應(yīng)沿表面乙酸鹽—乙烯酮通道，經(jīng)分子篩孔道轉(zhuǎn)化為低碳烯烴產(chǎn)品。與之相比，僅含有少量氧空穴和鋅空穴的片狀ZnGaOx尖晶石，傾向于生成甲烷等副產(chǎn)物。本研究深化了金屬氧化物催化活化CO/H2構(gòu)效關(guān)系的認(rèn)識，為進(jìn)一步研制高性能OXZEO催化劑提供科學(xué)參考依據(jù)。 
包信和和潘秀蓮團(tuán)隊于2016年提出金屬氧化物和分子篩耦合的納米復(fù)合雙功能OXZEO催化劑設(shè)計概念，實(shí)現(xiàn)了高選擇性地生成低碳烯烴C2=-C4=（Science，2016）。此后，團(tuán)隊針對金屬氧化物、分子篩催化作用原理、雙功能匹配耦合機(jī)制開展大量系統(tǒng)研究，并取得系列進(jìn)展（Angew. Chem. Int. Ed.，2018；Angew. Chem. Int. Ed.，2019；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；ACS Energy Letters ，2022等），為煤及其他碳資源的高效轉(zhuǎn)化利用提供了一個新技術(shù)平臺。團(tuán)隊還拓展應(yīng)用OXZEO催化劑至以二氧化碳為碳資源的直接轉(zhuǎn)化制高值化學(xué)品和燃料研究中，受到廣泛關(guān)注（Chem. Rev.，2021）。 相關(guān)研究成果以“Steering the Reaction Pathway of Syngas-to-light Olefins with Coordination Unsaturated Sites of ZnGaOx Spinel”為題，于近日發(fā)表在《自然—通訊》（Nature Communications）上。該論文的共同第一作者是大連化物所DNL2102組博士畢業(yè)生李娜、出站博士后朱義峰、焦峰副研究員。該研究得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金委、中科院先導(dǎo)專項(xiàng)、中科院青促會、大連市科技創(chuàng)新基金、遼寧省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。 文章鏈接： https://doi.org/10.1038/s41467-022-30344-1
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