近日，大連化物所節(jié)能與環(huán)境研究部廢水處理工程研究組（DNL0902組）孫承林研究員、衛(wèi)皇曌研究員（第十批會(huì)員）團(tuán)隊(duì)與催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室李仁貴研究員等合作，發(fā)展了一種新型光催化水氧化和傳統(tǒng)催化過(guò)氧化氫濕式氧化（CWPO）耦合的技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了有機(jī)污染物的高效去除，并將其應(yīng)用于工業(yè)有機(jī)廢水處理中。 
將有機(jī)化合物未經(jīng)處理直接排入水中，會(huì)對(duì)環(huán)境造成危害。CWPO是一種高級(jí)氧化技術(shù)，該技術(shù)采用過(guò)氧化氫做氧化劑，在反應(yīng)過(guò)程中催化過(guò)氧化氫分解為氧化性更強(qiáng)的羥基自由基(·OH)，進(jìn)而將有機(jī)污染物氧化為小分子有機(jī)物，甚至直接將有機(jī)物礦化。CWPO技術(shù)在常溫常壓下即可反應(yīng)，并且具有操作簡(jiǎn)單、經(jīng)濟(jì)環(huán)保等特點(diǎn)，在中低濃度的難生物降解有機(jī)廢水處理領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注。但是該技術(shù)存在氧化劑H2O2利用率低，鐵離子循環(huán)困難等問(wèn)題，使得體系成本和間接能耗較高，限制了其進(jìn)一步大規(guī)模應(yīng)用。 本工作受到前期李燦院士團(tuán)隊(duì)提出的“氫農(nóng)場(chǎng)”策略（Angew. Chem. Int. Ed.，2020；Angew. Chem. Int. Ed.，2022）和晶面間光生電荷分離特性（Nature Commun.，2013；Energy Environ. Sci.，2014）工作的啟發(fā)，提出了光催化水氧化和CWPO耦合技術(shù)（Photo-CWPO），利用光生電子來(lái)實(shí)現(xiàn)Fe3+到Fe2+的還原，從而實(shí)現(xiàn)CWPO中鐵離子高效循環(huán)；同時(shí)，利用光生空穴來(lái)實(shí)現(xiàn)有機(jī)污染物的氧化降解，大幅降低耦合體系H2O2的使用量。研究發(fā)現(xiàn)，十面體BiVO4光催化劑被引入與CWPO耦合，受益于十面體BiVO4光催化劑高效的電荷分離效率和Fe3+到Fe2+的高效不可逆轉(zhuǎn)化，Photo-CWPO體系表現(xiàn)出遠(yuǎn)高于單獨(dú)CWPO體系有機(jī)污染物分子降解效率，有效降低了Fe2+的使用量和鐵泥的排放。此外，本研究還發(fā)現(xiàn)H2O2可以經(jīng)由BiVO4表面兩電子水氧化過(guò)程原位產(chǎn)生，進(jìn)而與體系中Fe2+發(fā)生Fenton反應(yīng)產(chǎn)生·OH，用于有機(jī)污染物分子降解中，進(jìn)一步降低整個(gè)體系H2O2的使用量，從而降低處理成本。Photo-CWPO策略已在十余種有機(jī)污染物分子的降解中被驗(yàn)證，表現(xiàn)出良好的普適性和穩(wěn)定性。該策略的提出和驗(yàn)證為有機(jī)廢水深度礦化處理提供了一條新的高效低成本技術(shù)路線。 基于該研究工作，Photo-CWPO技術(shù)已經(jīng)在實(shí)際工業(yè)廢水處理中得到放大應(yīng)用，被應(yīng)用于處理煤化工廢水、甲醇制烯烴廢水、偏二甲肼廢水等，表現(xiàn)出了良好的處理效果。目前，該技術(shù)正處于中試階段。 相關(guān)研究成果以“Coupling Photocatalytic Water Oxidation on Decahedron BiVO4 Crystals with Catalytic Wet Peroxide Oxidation for Removing Organic Pollutions in Wastewater” 為題，發(fā)表在《應(yīng)用催化B：環(huán)境》（Applied Catalysis B: Environmental）上。該工作的第一作者是大連化物所503組博士后趙越和DNL0902組碩士研究生王一睆。上述工作得到我所創(chuàng)新基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)、國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。 文章鏈接： https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121858
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