近日，大連化物所氫能與先進(jìn)材料研究部復(fù)合氫化物材料化學(xué)研究組（DNL1901組）陳萍研究員、曹湖軍副研究員(第九批會員)、高文波副研究員(第十二批會員)團(tuán)隊(duì)在化學(xué)鏈合成氨研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展，設(shè)計(jì)了一種亞氨基鋰（Li2NH）介導(dǎo)的電驅(qū)動化學(xué)鏈合成氨（ECLAS）新過程，為可再生能源驅(qū)動的“綠色合成氨”過程提供了研究思路。 氫能產(chǎn)業(yè)的發(fā)展是助力實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的重要途徑之一，然而氫氣的儲運(yùn)難題是制約其規(guī)�；l(fā)展的主要因素。氨具有儲氫量高、易液化、便于儲運(yùn)等優(yōu)勢，被認(rèn)為是最具潛力的氫能載體之一，近期備受業(yè)界青睞。目前，工業(yè)合成氨主要采用化石能源驅(qū)動的Haber-Bosch工藝，這是一種高能耗、高碳排放的過程。因此，開發(fā)可再生能源驅(qū)動的“綠色合成氨”過程，是當(dāng)前研究的熱點(diǎn)，同時也面臨挑戰(zhàn)。 
團(tuán)隊(duì)在前期開發(fā)氫化物介導(dǎo)低溫催化合成氨（Nat. Chem.，2017；Nat. Catal.，2021）及亞氨基化物介導(dǎo)熱化學(xué)鏈（CLAS）合成氨（Nat. Energy，2018；J. Mater. Chem. A，2021）研究的基礎(chǔ)上，提出了一種電驅(qū)動的化學(xué)鏈合成氨新過程，提高了該熱化學(xué)鏈合成氨過程的產(chǎn)氨速率和加氫產(chǎn)氨反應(yīng)的氨平衡濃度。研究結(jié)果證實(shí)，以Li2NH為載氮體，在LiCl-NaCl-KCl熔融鹽電解槽中構(gòu)筑電驅(qū)動的化學(xué)鏈合成氨過程，其電能的輸入不僅提高了Li2NH的加氫反應(yīng)速率，而且顯著促進(jìn)了LiH的固氮反應(yīng)，該ECLAS過程的平均產(chǎn)氨速率比CLAS過程提高了近8倍。值得一提的是，不同于文獻(xiàn)報道的Li3N介導(dǎo)的電化學(xué)合成氨過程（三步反應(yīng)：Li+還原為Li；Li固氮生成Li3N；Li3N再質(zhì)子化生成氨和Li+），本工作中利用的是LiH和Li2NH之間的轉(zhuǎn)化生成氨過程（兩步反應(yīng)：LiH固氮生成Li2NH；Li2NH加氫生成氨并再生LiH），理論上具有更優(yōu)的反應(yīng)熱力學(xué)，因此可在更低的電壓（<2.0 V）下實(shí)施高效產(chǎn)氨。本研究展示了亞氨基化物作為載氮體在電驅(qū)動化學(xué)鏈合成氨中的潛力，并為開發(fā)由可再生能源驅(qū)動的“綠色合成氨”過程提供了設(shè)計(jì)思路。 相關(guān)工作以“Electrodriven Chemical Looping Ammonia Synthesis Mediated by Lithium Imide”為題，于近日發(fā)表在《美國化學(xué)會能源快報》（ACS Energy Letters）上，并被評選為內(nèi)封面文章。該工作的第一作者是我所DNL1901組與大連理工大學(xué)張大煜學(xué)院聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生馮圣。上述工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會等項(xiàng)目的支持。 文章鏈接
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