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| 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)提出 “熱打印”合成策略，實(shí)現(xiàn)界面金屬原子的精確排布 |
| 編輯：青促會 時間：2023/12/25 |
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2023年12月20日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)林岳教授（第10批會員）及周煌副教授、吳宇恩教授合作在PNAS上發(fā)表材料科學(xué)領(lǐng)域研究成果《Precise arrangement of metal atoms at the interface by a thermal printing strategy》，中科大田琳、高曉平并列為第一作者。
反應(yīng)物在與催化劑接觸并發(fā)生催化反應(yīng)的過程中，往往會首先與催化劑表面發(fā)生吸附、脫附行為。因此，對催化劑表面的電子或原子結(jié)構(gòu)的調(diào)控，改變反應(yīng)物的吸、脫附行為，可以控制反應(yīng)的路徑和動力學(xué)，從而實(shí)現(xiàn)更高效的催化性能。近年來，單原子催化劑由于具有最優(yōu)原子效率和獨(dú)特的催化活性在能源催化領(lǐng)域逐漸顯現(xiàn)出可以替代納米顆粒的潛質(zhì)。但傳統(tǒng)方法合成的單原子催化劑在載體上往往不具有區(qū)域選擇性，并且在面對復(fù)雜的催化反應(yīng)時，其單一的活性位點(diǎn)往往無法應(yīng)對實(shí)際情況。因此，實(shí)現(xiàn)原子級的精確負(fù)載以及不同載體界面的多功能單原子催化劑仍然是一個重大挑戰(zhàn)。
本課題仿照生活中油墨打印技術(shù)提出了可以實(shí)現(xiàn)單原子精確排布的“熱打印”合成策略。該技術(shù)將單個Fe3O4納米顆粒封裝在多孔SiO2球中，然后將該SiO2多孔球負(fù)載到CdS納米棒上并包覆聚多巴胺。隨著溫度的升高，CdS中的S逐漸釋放到碳層中，生成S、N共摻雜碳。
研究團(tuán)隊通過原位TEM實(shí)驗追蹤高溫?zé)峤膺^程，揭示了金屬納米顆粒向單原子演化的機(jī)制。Fe3O4納米顆粒在1173 K時仍保持在SiO2球核處，然后隨溫度升高，類似于油墨印刷的熱印刷過程，從核心向表面流動，并在S、N共摻雜碳層的限制下釋放金屬原子，逐漸減小尺寸。在1273 K時，60 s時顆粒尺寸減小到5 nm，90 s時完全消失，原子最終排列在碳層上，成功實(shí)現(xiàn)了將Fe單原子排列在載體上的熱印刷策略。
該技術(shù)可以實(shí)現(xiàn)類似噴墨打印紙張的效果，得到兩種載體界面處的原子級精確排布的單原子催化劑，并且其在ORR催化反應(yīng)中具有優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性。除此之外，該技術(shù)在Mn、Co、Pt、Pd、Au等金屬負(fù)載在碳載體和TiO2等氧化物載體上同樣適用。
該合成策略不僅為在碳骨架上排列鐵單原子提供了一種有效的方法，而且為金屬納米顆粒到單原子的轉(zhuǎn)化提供了深入的理解。
該研究得到了本工作得到了中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會、國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、安徽省自然科學(xué)基金等項目的資助。
論文鏈接：https://www.pnas.org/doi/abs/10.1073/pnas.2310916120?af=R
圖1 所提出的熱打印策略
圖2 金屬納米顆粒到單原子的演化機(jī)理 
圖3 熱打印方法的通用性 |
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